智能水凝膠傳感器能對多種外部刺激響應，在生物醫學診斷、環境監測和可穿戴電子等領域應用廣泛，其中熱響應水凝膠因獨特性能成為研究熱點。然而，開發兼具人體溫度響應、粘附適應性和透明度可調的可穿戴結構水凝膠面臨諸多挑戰，如難以使響應溫度適配人體體溫，實現個性化復雜結構制備也困難重重，且現有水凝膠在粘附強度和透明度隨體溫動態變化的按需可控調節方面存在不足。
       為解決這些痛點，中國科學院蘭州化學物理研究所王曉龍研究員團隊制備了一種創新的皮膚可貼附熱響應水凝膠。他們在水凝膠網絡中引入溫度敏感的N - 異丙基丙烯酰胺（NIPAAm）和強氫鍵作用的丙烯酸（AAc），使水凝膠具有可調的低臨界溶液溫度（LCST），能接近人體體溫環境，實現不同溫度下光學和粘附性能的切換。同時，利用光固化3D打印技術制備高精度復雜結構的水凝膠，并構建可穿戴傳感器陣列。相關工作以“Skin - Mountable Thermo - responsive Structured Hydrogel for Optical and Adhesion Coupled Functional Sensing”為題發表在《Small》上，為智能醫療貼片和可穿戴設備領域提供了新方向。 石河子大學聯培碩士研究生徐新強為論文第一作者，中國科學院蘭州化學物理研究所劉德勝青年研究員、煙臺先進材料與綠色制造山東省實驗室呂陽助理研究員、姬忠瑩副研究員為共同通訊作者。
 

1. 熱響應水凝膠的設計與制備，通過將溫度響應單體NIPAAm、4 - 丙烯酰嗎啉（ACMO）、丙烯酸（AAc）以及交聯劑聚乙二醇400二丙烯酸酯（PEG(400)DA）混合，經紫外光（405nm）引發共價交聯，制備了NAPA水凝膠，并利用光固化3D打印技術制作特定結構，研究了該水凝膠的粘附、透明度隨溫度的變化及相關機制，以及3D打印結構的精度和潛在功能應用。結果表明，NAPA水凝膠在低于LCST時粘附性強且透明，高于LCST時則相反，其相態變化源于溫度敏感組分引起的微相分離；同時，光固化3D打印可制備高精度復雜結構水凝膠，用于多信號檢測和報警等功能。

 

2. NAPA水凝膠的機械和光學性能表征，采用測量不同AAc含量的NAPA水凝膠在不同溫度下的透光率、進行變溫流變測試、機械拉伸和壓縮試驗、掃描電鏡（SEM）觀察等方法，研究AAc含量和溫度對NAPA水凝膠光學和機械性能的影響。結果顯示，AAc含量可調控水凝膠的LCST在36 - 40°C的生理溫度范圍內，且隨AAc含量增加LCST降低；水凝膠在可見光譜范圍內透光率超90%，溫度升高至45°C時完全不透明；增加AAc含量能提升水凝膠的最大斷裂強度和抗壓強度，其良好的抗疲勞性源于氫鍵在應力作用下的斷裂和重構。
 

3. NAPA水凝膠粘附性能的表征及機制，運用將NAPA水凝膠粘貼在多種基底上測試粘附力、進行剪切和剝離粘附強度測試、多次加熱冷卻循環觀察粘附變化等實驗方法，研究NAPA水凝膠在不同基底上的粘附性能以及溫度對其粘附性能的調控機制。結果表明，NAPA水凝膠在室溫下對多種基底有強粘附力，在豬皮上的剝離粘附強度可達64.1 N/m；溫度響應性的粘附切換顯著，25°C時粘附力強，45°C時接近非粘附狀態；這種粘附性能變化是由LCST誘導的相分離導致，NIPAAm在高于LCST時與自身形成氫鍵，使水凝膠網絡塌陷、粘附性降低。
 

4. NAPA水凝膠的機電特性及調控，通過拉伸測試測量應變與相對電阻變化率關系、改變拉伸速度和溫度測試電阻變化、添加不同溫度油滴觀察電信號變化等研究手段，探究NAPA水凝膠的電學性能以及應變、溫度對其電學性能的影響。結果表明，NAPA水凝膠在低應變區（0% - 200%）靈敏度較高（GF1≈0.39），大應變區（200% - 700%）靈敏度下降（GF2低至0.10）；溫度低于LCST時電阻隨溫度升高而降低（TCR為 - 2.24%/°C），高于LCST時電阻升高（TCR為5.05%/°C），且對不同溫度油滴檢測靈敏，展現出多響應檢測能力。
 

5. 用于人體檢測的應變和溫度耦合響應傳感器的設計與應用展示，利用光固化3D打印制備6×6矩形陣列的NAPA水凝膠器件，將其應用于不同場景進行測試，研究NAPA水凝膠在人體檢測方面的應用性能。結果顯示，3D打印的NAPA水凝膠陣列能承受不同重量并區分溫度和應力變化；貼在手上可檢測多種手勢變化，溫度不同時，手勢引起的應力和透明度變化可通過電阻信號體現；基于水凝膠透明度變化設計的報警裝置在溫度高于LCST時能激活報警燈，且水凝膠貼在氣球上可檢測其不同應變狀態，在人體監測領域應用前景廣闊。
 

研究結論
本研究通過溫度敏感單體NIPAAm、氫鍵調節單體AAc和功能單體ACMO，采用簡單共聚策略，制備出具有可控熱敏響應行為的NAPA水凝膠。通過改變AAc在水凝膠網絡中的含量，可調節其LCST接近人體體溫環境。制備的NAPA水凝膠能根據LCST變化實現粘附和透明度的切換，即低于LCST時粘附且透明，高于LCST時不透明且無粘附性。此外，利用光固化3D打印技術實現了NAPA水凝膠復雜結構的高精度制備，并設計構建了可貼合手背形狀的傳感陣列結構，該結構能同時檢測應力、溫度、透明度和變形狀態等多種傳感信號。基于NAPA水凝膠透明度變化集成構建的報警裝置，在溫度高于LCST時可激活報警燈。這種基于3D打印的熱敏水凝膠有望在器官健康監測和柔性可穿戴設備等領域提供強大的多響應傳感能力。

文章來源：
https://doi.org/10.1002/smll.202411808

(責任編輯：admin)

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