Nature子刊：3D打印單原子催化劑的通用策略
2023年1月3日，澳大利亞阿德萊德大學喬世璋教授團隊在《自然-合成》（Nature Synthesis）期刊上發(fā)表了一篇題為“A General Approach to 3D Printed Single Atom Catalysts”的研究成果。該成果通過發(fā)展一種新型的天然聚合物作為前驅(qū)體，實現(xiàn)了3D打印策略與單原子材料的結(jié)合，該合成策略在單原子材料的合成上展現(xiàn)了很好的通用性。
論文通訊作者是阿德萊德大學喬世璋教授。該研究工作得到了來自中科院物理所，新西蘭奧塔哥大學，大連醫(yī)科大學第一附屬醫(yī)院，鄭州大學第一附屬醫(yī)院和澳大利亞同步輻射中心等多個單位的幫助與支持。本期將分享這一研究成果的主要內(nèi)容。
論文鏈接：
https://doi.org/10.1038/s44160-022-00193-3
研究背景
單原子催化劑（single-atom catalysts, SACs）是將孤立的金屬原子錨定在固體基質(zhì)上，具有高原子經(jīng)濟性及配位環(huán)境可調(diào)等優(yōu)點。目前，基于化學方法的單原子的通用合成策略高度依賴于昂貴的前驅(qū)體或復雜的負載基底，這一類合成策略顯著提升了大規(guī)模制造單原子的整體造價。而除了化學合成外，基于機械磨損、熱沖擊或激光照射的通用合成策略往往需要特殊的裝備。因此，發(fā)展一種簡單且經(jīng)濟的通用的合成策略去大規(guī)模地合成單原子催化劑目前仍是一個很大的挑戰(zhàn)。
3D打印技術，也稱為增材制造技術。3D打印技術可以直接組裝目標材料，從而避免了上述合成步驟中的復雜的濕化學過程。另一方面，3D打印技術在多個方面的廣泛應用帶來了大量廉價的3D打印機及3D打印墨水材料，顯著降低了大規(guī)模生產(chǎn)時的成本。最后，3D打印技術還可以高效自動地在微米到米等多個尺度下構(gòu)筑材料，為特定材料的工業(yè)化生產(chǎn)帶來契機。
澳大利亞阿德萊德大學的喬世璋教授團隊發(fā)展了一種新型的單原子通用合成策略。該合成策略利用日常生活中常見的天然高分子明膠等作為合成前驅(qū)體，創(chuàng)造性地實現(xiàn)了3D打印策略與單原子材料的結(jié)合。
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研究結(jié)果
圖1：3D打印合成與典型樣品的表征。
圖2：該合成策略在元素與原子負載量上的通用性。
該合成策略展現(xiàn)了很好的通用性，通過合成方法上的改變實現(xiàn)了多種單原子材料的合成。通過改變打印墨水的配方，實現(xiàn)了單原子材料中的元素與原子負載量上的調(diào)節(jié)。同步輻射X射線吸收譜和高分辨率球差電鏡的表征都證明了對元素和濃度的調(diào)節(jié)并不影響所得材料中原子的分散性。
圖3：該合成策略在配位環(huán)境和不同打印模式下的通用性。
表征結(jié)果證明，即便改變前驅(qū)體中的過渡金屬前驅(qū)物或者使用不同的天然聚合物作為基底材料，所得材料仍是單原子材料。同時，通過改變前驅(qū)物和使用后處理手段，所得單原子材料的配位環(huán)境可以被調(diào)控。最后，表征結(jié)果證明，使用不同的3D打印參數(shù)并不影響最終所得材料中原子的分散性。
圖4：3D打印單原子催化劑電極的性能驗證。
最后，研究團隊利用硝酸根還原反應驗證了所得電極的電催化性能。與不帶單原子的碳基底電極相比，負載有鐵單原子的電極展現(xiàn)了更高的電催化性能，證明3D打印過程并不影響單原子催化劑的電化學性能。同時，測試后的表征結(jié)果證明了所得材料中原子的分散性在測試后仍得到保留，證明其具有較好的穩(wěn)定性。
總結(jié)
該研究報道了一種新型的單原子材料的合成策略，3D打印策略與單原子材料的結(jié)合賦予了單原子材料生產(chǎn)時的連續(xù)生產(chǎn)能力和多尺度下的擴展能力。該合成策略提供了一種潛在的大規(guī)模生產(chǎn)或連續(xù)生產(chǎn)的單原子材料的途徑，為后續(xù)單原子材料的大規(guī)模工業(yè)生產(chǎn)與應用帶來了潛在的契機。
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